Випуски $\rightarrow$ Том 27, випуск 3 (2026)

З’єднання в мікроелектроніці як проблема відкритих систем: від силіцидів до прямого зв’язку

АБАКУМОВ С.О.$^{1}$, ЧЕН Ч.$^{2}$, ГУСАК А.М.$^{1,3}$

$^1$Черкаський національний університет імені Богдана Хмельницького, бульв. Шевченка 81, 18031 Черкаси, Україна
$^2$Національний університет Ян Мін Чяо Тун, No. 1001, Daxue Rd., East Dist., Hsinchu City 300093, Тайвань
$^3$Центр досконалості ENSEMBLE3, Wolczyńska 133, 01-919 Варшава, Польща

Отримано / остаточна версія: 03.06.2026 / 05.08.2026 Завантажити PDF logo PDF

Анотація
Процеси з’єднання в мікроелектроніці традиційно аналізуються в межах окремих технологічних підходів, включаючи утворення силіцидів, лютування, ріст інтерметалевих фаз, пряме прикріплення та деґрадацію надійности. У даному огляді показано, що ці, на перший погляд, різнорідні явища можуть бути описані в межах єдиного фізичного підходу як керовані потоком перетворення у відкритих системах за наявности геометричних і механічних обмежень. Розглянуто ключові результати теорії реакційної дифузії, важливі для мікроелектроніки, зокрема послідовне фазоутворення в силіцидах, зародження та ріст у різких концентраційних ґрадієнтах, потоково-кероване укрупнення зерен під час лютування, еволюцію пористости та пряме металеве прикріплення. Особливу увагу приділено ролі топології шляхів масоперенесення, конкуренції між характерними кінетичними процесами та взаємозв’язку між дифузією, реакцією й еволюцією дефектів. Реакційне лютування та пряме прикріплення інтерпретовано як два протилежні типи нерівноважної топологічної еволюції. У системах лютування зовнішні потоки речовини можуть приводити до формування зв’язаних пористих структур і потоково-керованих нестійкостей, тоді як за прямого прикріплення ті ж дифузійні механізми поступово усувають вільний міжфазний об’єм і формують неперервний перехід між металами. В огляді підкреслено, що процеси з’єднання в мікроелектроніці визначаються не лише рівноважною термодинамікою, а й кінетичними обмеженнями, пов’язаними із зовнішніми потоками, нестаціонарними мережами масоперенесення та механічними полями. Ця перспектива забезпечує спільну концептуальну мову для розуміння вибірковости по фазі, еволюції морфології, сполучення та відмов у сучасних технологіях мікроелектронних з'єднань.

Ключові слова: дифузія, з’єднання, реакції, лютування, змочування, пряме прикріплення, вибірковість фаз, зародження, комірковий розпад, потоково-керована коалесценція, пороутворення, надійність.

DOI: https://doi.org/10.15407/ufm.27.03.***

Citation: S.O. Abakumov, Ch. Chen, and A.M. Gusak, Joining in Microelectronics as an Open-System Problem: from Silicides to Direct Bonding, Progress in Physics of Metals, 27, No. 3: ***–*** (2026)

Цитована література   
  1. Thin Films: Interdiffusion and Reactions (Eds. J.M. Poate, K.N. Tu, and J.W. Mayer) (New York: John Wiley & Sons: 1978).
  2. K.P. Gurov, B.A. Kartashkin, and Y.É. Ugaste, Interdiffusion in Multiphase Metallic Systems (Moskva: Nauka: 1981) (in Russian).
  3. P. Gas and F.M. d’Heurle, Formation of Silicide Thin Films by Solid State Reaction, Appl. Surf. Sci., 73: 153–161 (1993); https://doi.org/10.1016/0169-4332(93)90160-D
  4. W. Ostwald, Studien über die Bildung und Umwandlung Fester Körper 1. Abhandlung: Übersättigung und Überkaltung, Z. Phys. Chem., 22: 289–330 (1897); https://doi.org/10.1515/zpch-1897-2233
  5. P.T. Cardew, Ostwald Rule of Stages—Myth or Reality?, Cryst. Growth Des., 23, No. 6: 3958–3969 (2023); https://doi.org/10.1021/acs.cgd.2c00141
  6. J.W. Schmelzer and A.S. Abyzov, How Do Crystals Nucleate and Grow: Ostwald's Rule of Stages and Beyond, Thermal Physics and Thermal Analysis: From Macro to Micro, Highlighting Thermodynamics, Kinetics and Nanomaterials (Cham: Springer International Publishing: 2017), p. 195–211; https://doi.org/10.1007/978-3-319-45899-1_9
  7. K.N. Tu, J.W. Mayer, and L.C. Feldman, Electronic Thin Film Science: For Electrical Engineers and Materials Scientists (New York: Maxwell Macmillan International: 1992).
  8. Y.Y. Geguzin, Y.S. Kaganovskiy, L.M. Paritskaya, and V.I. Solunskiy, Kinetics of the Motion of the Interface During Mutual Diffusion in a Two-Component System, Phys. Met. Metallogr., 47, No. 4: 127–137 (1979).
  9. U. Goesele and K.N. Tu, Growth Kinetics of Planar Binary Diffusion Couples: ‘Thin-Film Case’ Versus ‘Bulk Cases’, J. Appl. Phys., 53, No. 4: 3252–3260 (1982); https://doi.org/10.1063/1.331028
  10. U. Goesele and K.N. Tu, ‘Critical Thickness’ of Amorphous Phase Formation in Binary Diffusion Couples, J. Appl. Phys., 66, No. 6: 2619–2626 (1989); https://doi.org/10.1063/1.344229
  11. A.M. Gusak and K.P. Gurov, The Kinetics of Phase Formation in the Diffusion Zone During Interdiffusion. General Theory, Fiz. Met. Metalloved., 53, No. 5: 842–847 (1982) (in Russian).
  12. A.M. Gusak and A.V. Nazarov, On the Description of Solid State Amorphizing Reactions, J. Phys.: Condens. Matter, 4, No. 20: 4753–4758 (1992); https://doi.org/10.1088/0953-8984/4/20/002
  13. A.M. Gusak and G.V. Lucenko, Interdiffusion and Solid State Reactions in Powder Mixtures — One More Model, Acta Mater., 46, No. 10: 3343–3353 (1998); https://doi.org/10.1016/S1359-6454(98)00054-8
  14. P.J. Desré and A.R. Yavari, Suppression of Crystal Nucleation in Amorphous Layers with Sharp Concentration Gradients, Phys. Rev. Lett., 64, No. 13: 1533 (1990); https://doi.org/10.1103/physrevlett.64.1533
  15. A.M. Gusak, Peculiarities of Nucleation in the Field of a Concentration Gradient of the Binary System, Ukr. Fiz. Zh., 35, No. 5: 725–729 (1990) (in Russian).
  16. P.J. Desre, Effect of Sharp Concentration Gradients on the Stability of a Two-Component Amorphous Layer Obtained by Solid State Reaction, Acta Metall. Mater., 39, No. 10: 2309–2315 (1991); https://doi.org/10.1016/0956-7151(91)90013-Q
  17. A.M. Gusak and K.P. Gurov, Peculiarities of Intermediate Phase Nucleation in the Process of Chemical Diffusion, Solid State Phenom., 23–24: 117–122 (1992); https://doi.org/10.4028/www.scientific.net/SSP.23-24.117
  18. F. Hodaj and A.M. Gusak, Suppression of Intermediate Phase Nucleation in Binary Couples with Metastable Solubility, Acta Mater., 52, No. 14: 4305–4315 (2004); https://doi.org/10.1016/j.actamat.2004.05.047
  19. A.M. Gusak, F. Hodaj, and A.O. Bogatyrev, Kinetics of Nucleation in the Concentration Gradient, J. Phys.: Condens. Matter, 13, No. 12: 2767–2787 (2001); https://doi.org/10.1088/0953-8984/13/12/302
  20. A.M. Gusak, F. Hodaj, and G. Schmitz, Flux-Driven Nucleation at Interfaces During Reactive Diffusion, Philos. Mag. Lett., 91, No. 9: 610–620 (2011); https://doi.org/10.1080/09500839.2011.600257
  21. A.M. Gusak, T.V. Zaporozhets, Y.O. Lyashenko, S.V. Kornienko, M.O. Pasichnyy, and A.S. Shirinyan, Diffusion-Controlled Solid State Reactions: In Alloys, Thin Films and Nanosystems (Weinheim: John Wiley & Sons: 2010); https://doi.org/10.1002/9783527631025
  22. K.N. Tu, Solder Joint Technology. Vol. 117 (New York: Springer: 2007).
  23. K.N. Tu, A.M. Gusak, and M. Li, Physics and Materials Challenges for Lead-Free Solders, J. Appl. Phys., 93, No. 3: 1335–1353 (2003); https://doi.org/10.1063/1.1517165
  24. H.K. Kim and K.N. Tu, Kinetic Analysis of the Soldering Reaction Between Eutectic SnPb Alloy and Cu Accompanied by Ripening, Phys. Rev. B, 53, No. 23: 16027 (1996); https://doi.org/10.1103/PhysRevB.53.16027
  25. A.M. Gusak and K.N. Tu, Kinetic Theory of Flux-Driven Ripening, Phys. Rev. B, 66, No. 11: 115403 (2002); https://doi.org/10.1103/PhysRevB.66.115403
  26. J.O. Suh, K.N. Tu, G.V. Lutsenko, and A.M. Gusak, Size Distribution and Morphology of Cu6Sn5 Scallops in Wetting Reaction Between Molten Solder and Copper, Acta Mater., 56, No. 5: 1075–1083 (2008); https://doi.org/10.1016/j.actamat.2007.11.009
  27. A.M. Gusak, K.N. Tu, and C. Chen, Extremely Rapid Grain Growth in Scallop-Type Cu6Sn5 During Solid–Liquid Interdiffusion Reactions in Micro-Bump Solder Joints, Scr. Mater., 179: 45–48 (2020); https://doi.org/10.1016/j.scriptamat.2020.01.005
  28. I.M. Lifshitz and V.V. Slyozov, The Kinetics of Precipitation from Supersaturated Solid Solutions, J. Phys. Chem. Solids, 19, Nos. 1–2: 35–50 (1961); https://doi.org/10.1016/0022-3697(61)90054-3
  29. C. Wagner, Theorie der Alterung von Niederschlägen durch Umlösen (Ostwald-Reifung), Z. Elektrochem., 65, Nos. 7–8: 581–591 (1961); https://doi.org/10.1002/bbpc.19610650704
  30. J.D. Thompson, E.B. Gulsoy, and P.W. Voorhees, Self-Similar Coarsening: A Test of Theory, Acta Mater., 100: 282–289 (2015); https://doi.org/10.1016/j.actamat.2015.08.036
  31. V.V. Slezov, J. Schmelzer, and J. Möller, Ostwald Ripening in Porous Materials, J. Cryst. Growth, 132, Nos. 3–4: 419–426 (1993); https://doi.org/10.1016/0022-0248(93)90067-7
  32. V.V. Slezov, Kinetics of First-Order Phase Transitions (Weinheim: Wiley-VCH: 2009); https://doi.org/10.1002/9783527627769
  33. Y.W. Wang, Effects of Surface Diffusion and Solder Volume on Porous-Type Cu₃Sn in Cu/Sn/Cu Microjoints, Mater. Chem. Phys., 275: 125307 (2022); https://doi.org/10.1016/j.matchemphys.2021.125307
  34. K. Lin, H. Ling, A. Hu, Y. Wu, L. Gao, T. Hang, and M. Li, Growth Behavior and Formation Mechanism of Porous Cu3Sn in Cu/Sn Solder System, Mater. Charact., 178: 111271 (2021); https://doi.org/10.1016/j.matchar.2021.111271
  35. D.T. Chu, Y.C. Chu, J.A. Lin, Y.T. Chen, C.C. Wang, Y.F. Song, and K.N. Tu, Growth Competition Between Layer-Type and Porous-Type Cu3Sn in Microbumps, Microelectron. Reliab., 79: 32–37 (2017); https://doi.org/10.1016/j.microrel.2017.10.001
  36. I. Panchenko, K. Croes, I. De Wolf, J. De Messemaeker, E. Beyne, and K.J. Wolter, Degradation of Cu6Sn5 Intermetallic Compound by Pore Formation in Solid–Liquid Interdiffusion Cu/Sn Microbump Interconnects, Microelectron. Eng., 117: 26–34 (2014); https://doi.org/10.1016/j.mee.2013.12.003
  37. I. Panchenko, K.J. Wolter, K. Croes, I. De Wolf, J. De Messemaeker, E. Beyne, and M.J. Wolf, Effects of Isothermal Storage on Grain Structure of Cu/Sn/Cu Microbump Interconnects for 3D Stacking, Microelectron. Reliab., 102: 113296 (2019); https://doi.org/10.1016/j.microrel.2019.05.011
  38. A.M. Gusak, C. Chen, and K.N. Tu, Flux-Driven Cellular Precipitation in Open System to Form Porous Cu₃Sn, Philos. Mag., 96, No. 13: 1318–1331 (2016); https://doi.org/10.1080/14786435.2016.1162913
  39. K.N. Tu and A.M. Gusak, A Comparison Between Complete and Incomplete Cellular Precipitations, Scr. Mater., 146: 133–135 (2018); https://doi.org/10.1016/j.scriptamat.2017.11.036
  40. A. Kumar, Z. Chen, S.G. Mhaisalkar, C.C. Wong, P.S. Teo, and V. Kripesh, Effect of Ni–P Thickness on Solid-State Interfacial Reactions Between Sn–3.5Ag Solder and Electroless Ni–P Metallization on Cu Substrate, Thin Solid Films, 504, Nos. 1–2: 410–415 (2006); https://doi.org/10.1016/j.tsf.2005.09.059
  41. A. Kumar and Z. Chen, Interdependent Intermetallic Compound Growth in an Electroless Ni–P/Sn–3.5Ag Reaction Couple, J. Electron. Mater., 40, No. 2: 213–223 (2011); https://doi.org/10.1007/s11664-010-1447-2
  42. A.M. Gusak, A. Titova, and Z. Chen, Flux-Driven Transformations in Open Systems Revisited — Crystallization of Amorphous Ni–P Driven by Reaction with Sn, Acta Mater., 261: 119366 (2023); https://doi.org/10.1016/j.actamat.2023.119366
  43. V.V. Morozovych, A.R. Honda, Y.O. Lyashenko, Y.D. Korol, O.Y. Liashenko, С. Cserhati, and A.M. Gusak, Influence of Copper Pretreatment on the Phase and Pore Formations in the Solid Phase Reactions of Copper with Tin, Metallofiz. Noveishie Tekhnol., 40, No. 12: 1649–1673 (2018); https://doi.org/10.15407/mfint.40.12.1649
  44. A. Gusak, T. Zaporozhets, and J. Janczak-Rusch, Kinetic Pinning versus Capillary Pinning of Voids at the Moving Interface during Reactive Diffusion, Philos. Mag. Lett., 97, No. 1: 1–10 (2017); https://doi.org/10.1080/14786435.2016.1162913
  45. H.Y. Hsiao, C.M. Liu, H.W. Lin, T.C. Liu, C.L. Lu, Y.S. Huang, and K.N. Tu, Unidirectional Growth of Microbumps on (111)-Oriented and Nanotwinned Copper, Science, 336, No. 6084: 1007–1010 (2012); https://doi.org/10.1126/science.1216511
  46. J.Y. Juang, C.L. Lu, K.J. Chen, C.C.A. Chen, P.N. Hsu, C. Chen, and K.N. Tu, Copper-to-Copper Direct Bonding on Highly (111)-Oriented Nanotwinned Copper in No-Vacuum Ambient, Sci. Rep., 8, No. 1: 13910 (2018); https://doi.org/10.1038/s41598-018-32280-x
  47. J.J. Jhan, K. Wataya, H. Nishikawa, and C.M. Chen, Electrodeposition of Nanocrystalline Cu for Cu–Cu Direct Bonding, J. Taiwan Inst. Chem. Eng., 132: 104127 (2022); https://doi.org/10.1016/j.jtice.2021.10.027
  48. Y.H. Kuo, D.P. Tran, J.J. Ong, K.N. Tu, and C. Chen, Hybrid Cu-to-Cu Bonding with Nano-Twinned Cu and Non-Conductive Paste, J. Mater. Res. Technol., 18: 859–871 (2022); https://doi.org/10.1016/j.jmrt.2022.03.009
  49. K.C. Shie, A.M. Gusak, K.N. Tu, and C. Chen, A Kinetic Model of Copper-to-Copper Direct Bonding Under Thermal Compression, J. Mater. Res. Technol., 15: 2332–2344 (2021); https://doi.org/10.1016/j.jmrt.2021.09.071
  50. K.N. Tu, Reliability Challenges in 3D IC Packaging Technology, Microelectron. Reliab., 51, No. 3: 517–523 (2011); https://doi.org/10.1016/j.microrel.2010.09.031
  51. K.N. Tu, Electronic Thin-Film Reliability (Cambridge: Cambridge University Press: 2010); https://doi.org/10.1017/CBO9780511777691
  52. J.S. Blázquez, F.J. Romero, C.F. Conde, and A. Conde, A Review of Different Models Derived from Classical Kolmogorov, Johnson and Mehl, and Avrami (KJMA) Theory to Recover Physical Meaning in Solid-State Transformations, Phys. Status Solidi B, 259, No. 6: 2100524 (2022); https://doi.org/10.1002/pssb.202100524
  53. T. Tian, A.M. Gusak, O.Y. Liashenko, J.K. Han, D. Choi, and K.N. Tu, A New Physical Model for Life Time Prediction of Pb-Free Solder Joints in Electromigration Tests, 2012 IEEE 62nd Electronic Components and Technology Conference (San Diego, CA: IEEE: 2012), p. 741–746; https://doi.org/10.1109/ECTC.2012.6248915
  54. A.M. Gusak and A. Titova, New Thermodynamic Approaches to Failure Analysis in Microelectronic Materials, Cherkasy Univ. Bull.: Phys. Math. Sci., 1, No. 1: 33–46 (2022); https://doi.org/10.31651/2076-5851-2022-33-46
  55. K. Shirzad and C. Viney, A Critical Review on Applications of the Avrami Equation Beyond Materials Science, J. R. Soc. Interface, 20, No. 203: 20230242 (2023); https://doi.org/10.1098/rsif.2023.0242
  56. K.N. Tu and A.M. Gusak, A Unified Model of Mean-Time-to-Failure for Electromigration, Thermomigration, and Stress-Migration Based on Entropy Production, J. Appl. Phys., 126, No. 7: 075109 (2019); https://doi.org/10.1063/1.5111159
  57. Y. Yao, A.M. Gusak, C. Chen, Y. Liu, and K.N. Tu, Influence of Sn Grain Orientation on Mean-Time-to-Failure Equation for Microbumps in 3D IC Technology, Scr. Mater., 250: 116175 (2024); https://doi.org/10.1016/j.scriptamat.2024.116175
  58. C. Basaran and S. Nie, An Irreversible Thermodynamics Theory for Damage Mechanics of Solids, Int. J. Damage Mech., 13, No. 3: 205–223 (2004); https://doi.org/10.1177/1056789504041058
  59. T. Temfack and C. Basaran, Experimental Verification of Thermodynamic Fatigue Life Prediction Model Using Entropy as Damage Metric, Mater. Sci. Technol., 31, No. 13: 1627–1632 (2015); https://doi.org/10.1179/1743284715Y.0000000074
  60. C. Basaran, Entropy Based Fatigue, Fracture, Failure Prediction and Structural Health Monitoring, Entropy, 22, No. 10: 1178 (2020); https://doi.org/10.3390/e22101178
  61. H.W. Lee and C. Basaran, A Review of Damage, Void Evolution, and Fatigue Life Prediction Models, Metals, 11, No. 4: 609 (2021); https://doi.org/10.3390/met11040609

Ліцензія Creative Commons
Цю статтю ліцензовано на умовах Ліцензії Creative Commons із зазначенням авторства — без похідних 4.0 Міжнародна
© Інститут металофізики ім. Г. В. Курдюмова НАН України,